蒲宗孟还参加过给皇帝修起居注和修国史的工作,后又升为翰林学士兼待读。翰林学士负责为皇帝起草诏书,待读是给皇帝讲学的,都是非常接近皇帝的职务。有一天,神宗对蒲宗孟说:"翰林学士的职务很清高,又很接近君主,不是其他官员能比的。"于是赏赐蒲宗孟官服上佩戴金鱼。学士在官服上佩戴金鱼,是从薄宗孟开始的。在蒲宗孟任翰林学士兼待读期间,枢密都承旨张诚一很放肆专横。他的地位在学士之上,更加接近皇帝和经常参与重大政事。他经常假借皇帝有什么旨意来威胁其他官员,蒲宗孟觉察到这一点,就到皇帝跟前问皇上究竟有没有这些旨意,结果都是假的。皇上从这件事看出了蒲宗孟这个人刚正不阿,于是加封他为尚书左丞,后来,又升迁他为资政殿学士。
蒲宗孟晚年,出任过豪州、杭州、郓州知府。郓州在今山东,靠近梁山泊,历来多强盗。蒲宗孟到了那里,严厉打击盗匪,终于把盗匪治理得差不多了。但是,蒲宗孟的措施也太残忍了一些,即使是一些小偷小摸的人,只要被抓住了,也要将其脚筋割断,而且有时候并没有把情况完全弄清楚,冤枉好人的时候也是有的。因此,史书上批评他"为政惨酷"。
蒲宗孟最后任河中知府,到任后不久就病死在任上。蒲宗孟与北宋理学家周敦颐友善,将其妹许与周敦颐为妻。
蒲宗孟善于读书,学问也是很高的。他经常告诫子弟:"寒可无衣,饥可无食,书不可一日无。"他著有文集50卷,奏议20卷,今己失传。他还在家乡修了一座"清风楼"专门藏书,供后人诵读,这是南部县最早的私人图书馆。